$\mathcal{O}(N)$ 密度泛函理论的实空间应力张量表述：在高温计算中的应用
计算物理
2020-08-26 v1 化学物理
摘要
我们提出了一种准确且高效的实空间表述，用于 Kohn-Sham 密度泛函理论(density functional theory, DFT)的 Hellmann-Feynman 应力张量。尽管适用于任意温度，该表述在高温下最为高效，此时费米-狄拉克分布变得更平滑，密度矩阵相应更加局域化。我们首先将实空间 DFT 的轨道依赖应力张量用密度矩阵重写，从而使其适用于 方法。然后我们描述了其在 无限元胞 Clenshaw-Curtis 谱求积(Spectral Quadrature, SQ)方法中的求值，该技朮适用于金属与绝缘系统，高度可并行化，随温度升高愈发高效，且无需布里渊区积分即可给出对应无限晶体的结果。我们展示了所得表述关于 SQ 参数到精确对角化结果的系统性收敛，以及关于网格尺寸到既有平面波结果的收敛。我们采用新表述从 Kohn-Sham 量子分子动力学计算了百万开尔文下氢的黏度，发现其与先前更近似的轨道自由密度泛函方法一致。
引用
@article{arxiv.2006.03697,
title = {Real-space formulation of the stress tensor for $\mathcal{O}(N)$ density functional theory: application to high temperature calculations},
author = {Abhiraj Sharma and Sebastien Hamel and Mandy Bethkenhagen and John E. Pask and Phanish Suryanarayana},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.03697},
year = {2020}
}
备注
13 pages, 7 figures