SQDFT：用于高温下大规模并行 $\\mathcal{O}(N)$ Kohn-Sham 计算的谱求积法

我们提出了 SQDFT：一种用于高温下 $\\mathcal{O}(N)$ Kohn-Sham 密度泛函理论 (DFT) 计算的谱求积 (SQ) 方法的大规模并行实现。具体而言，我们开发了一种高效且可扩展的无限胞 Clenshaw-Curtis SQ 方法的有限差分实现，其中通过将感兴趣的量表示为双线性形式或双线性形式之和，然后用空间局域的 Clenshaw-Curtis 求积规则进行近似，从而获得无限晶体的结果。我们通过展示能量和原子力相对于 SQ 参数向参考对角化结果的系统收敛性，以及离散化向既定平面波结果的收敛性，证明了 SQDFT 的准确性，这适用于金属和绝缘体系统。我们进一步证明，SQDFT 在由数万个处理器组成的计算机系统上实现了优异的强并行和弱并行扩展性，具有近乎完美的随系统规模的 $\\mathcal{O}(N)$ 扩展性，且每次自洽场迭代的墙钟时间低至几秒。最后，我们在高温下大规模铝的量子分子动力学模拟中验证了 SQDFT 的准确性。