用于无轨道密度泛函计算中非局域动能密度泛函重构的快速且稳定的紧束缚框架

具有密度依赖核的非局域动能密度泛函（KEDFs）是目前可用于无轨道密度泛函理论（OF-DFT）计算的最精确泛函。然而，尽管数值技术有所进步且仅使用（半）局域密度依赖核，非局域 KEDFs 在 OF-DFT 中仍带来可观的计算成本，限制了其在大型材料模拟中的应用。为应对这一挑战，我们提出了一种结合密度泛函紧束缚方法的非局域 KEDFs 高效重构框架，其中能量泛函通过基于自由原子电子密度叠加的一阶泛函展开进行简化。该策略使得计算昂贵的非局域动能和势能计算仅在电子密度优化过程中执行一次，从而在保持高精度的同时显著降低计算开销。使用先进的非局域 KEDFs（如 revHC 和 LDAK-MGPA）对标准结构（包括 Li、Mg、Al、Ga、Si、III-V 族半导体以及 Mg$_{50}$ 和 Si$_{50}$ 团簇）进行的基准测试表明，我们的方法实现了数量级的效率提升，在精度和计算速度之间提供了成本效益平衡。此外，重构的泛函在体相和团簇体系中均表现出更好的数值稳定性，为使用 OF-DFT 开发更复杂的 KEDFs 以进行真实材料模拟铺平了道路。