面向密度泛函理论哈密顿量预测的高阶等变流匹配
计算物理
2025-10-23 v2 人工智能
摘要
密度泛函理论（DFT）是模拟量子化学性质的基本方法，但由于求解 Kohn-Sham 方程所需的自洽场（SCF）迭代过程，仍显得昂贵。最近，深度学习方法正 gaining attention 作为绕过此步骤的方法，直接预测哈密顿量。然而，它们依赖于确定性回归，不考虑哈密顿量的高度结构化特性。本文提出 QHFlow，一种高阶等变流匹配框架，用于基于分子几何生成哈密顿矩阵。流匹配模型在简单先验分布和复杂目标之间学习连续时间轨迹，学习哈密顿量上结构化分布，而非直接回归。为进一步融合对称性，我们使用神经网络预测 SE(3) 等变向量场，提高了在多样几何上的准确性和泛化能力。为进一步提升物理保真度，我们额外引入细化方案以对齐预测轨道能与目标值。QHFlow 实现了最先进的性能，在 MD17 和 QH9 上的哈密顿误差分别降低了 71% 和 53%。此外，我们进一步表明 QHFlow 在使用预测哈密顿量初始化 SCF 迭代时，无需牺牲解的质量，即可加速 DFT过程，显著减少迭代次数和运行时间。
引用
@article{arxiv.2505.18817,
title = {High-order Equivariant Flow Matching for Density Functional Theory Hamiltonian Prediction},
author = {Seongsu Kim and Nayoung Kim and Dongwoo Kim and Sungsoo Ahn},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.18817},
year = {2025}
}
备注
NeurIPS 2025 Spotlight