DoNOF：基于自然轨道泛函方法的量子化学开源实现
计算物理
2020-10-28 v2 强关联电子
化学物理
摘要
自然轨道泛函理论 (NOFT) 已成为密度泛函 (DF) 与波函数方法之外的另一形式体系。在 NOFT 中，电子结构由自然轨道 (NOs) 及其占据数 (ONs) 描述。近似 NOFs 已被证明对于具有显著多组态特征的系统比密度描述更精确，另一方面其随基函数数目的标度优于关联波函数方法。NOFT 中的一项挑战性任务是高效执行轨道优化。本文介绍 DoNOF，我们基于对角化的开源实现，可自动获得正交的结果轨道。纯自旋态系综的一粒子约化密度矩阵 (1RDM) 提供了自旋多重态的恰当描述。该代码的能力在水分子上进行了测试，即几何优化、分子轨道的自然与正则表示、电离势以及电偶极矩。在 DoNOF 中，实现了我们课题组开发的基于电子对 NOFs：PNOF5、PNOF7 与 PNOF7s。这些仅含 JKL 的 NOFs 考虑了大部分非动态效应加对内动态电子关联，但缺少显著的对外动态关联部分。关联修正由单参考 NOF-MP2 方法估算，该方法以先前 PNOF 计算所得 NOs 构成的 Slater 行列式为参考，同时计算静态与动态电子关联。NOF-MP2 方法用于分析水分子对称解离的势能面 (PES) 与结合能，并与精确的基于波函数的方法进行比较。
引用
@article{arxiv.2004.06142,
title = {DoNOF: an open-source implementation of natural-orbital-functional-based methods for quantum chemistry},
author = {Mario Piris and Ion Mitxelena},
journal= {arXiv preprint arXiv:2004.06142},
year = {2020}
}
备注
17 pages, 4 figures, 9 tables