高压氢键异质化中的量子非谐效应
材料科学
2025-11-06 v1 计算物理
摘要
氢原子的核量子效应在决定水冰的相稳性方面发挥着重要作用。氢键异质化发生在氢原子在双阱势中隧穿后最终占据氧原子之间中点，从而将冰VIII转化为高压下的冰X。量子涨落将这一转变从经典预测的超过100 GPa降低到60 GPa。我们发现，Perdew-Burke-Ernzerhof泛函低估了氢双阱势垒，导致该转变压力比强约束且合适归一化的泛函低超过10 GPa，后者经由量子蒙特卡洛计算验证。通过神经规范变换（NCT）处理的核量子非谐性，表明该转变压力与温度无关，同时观察到在将非高斯流模型基波与自洽谐和近似进行比较时，压力降低了2 GPa。尽管增加压力通常会缩短化学键并硬化声子模式，但NCT计算表明，氢键在高压下的冰VIII中软化了氢-氧拉伸模。
引用
@article{arxiv.2507.01452,
title = {Quantum Anharmonic Effects in Hydrogen-Bond Symmetrization of High-Pressure Ice},
author = {Qi Zhang and Lei Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2507.01452},
year = {2025}
}
备注
6+2 pages, 4+2 figures