高压冰笼形合物中的氢键对称化
材料科学
2025-06-17 v1
摘要
氢键对称化是一种基本的压力诱导转变，其中给体和受体位点之间的区别消失，形成对称的氢键网络。虽然在纯冰中已有广泛研究，尤其是在冰VII到冰X的转变过程中，但在氢水合物中这一现象的特征尚不明确。在本工作中，我们通过拉曼光谱和第一性原理量子原子模拟相结合的方法，研究了高压氢水合物（H2-H2O和H2-D2O）中的氢键对称化。我们重点关注C2和C3填充冰相，使用氢化和氘化水框架。结果表明，量子涨落以及被囚禁H2分子与宿主晶格之间的相互作用在驱动对称化过程中起着关键作用。值得注意的是，我们发现在C2和C3两相中，氢键对称化通过连续交叉渡越发生，其压力显著低于纯冰，且不改变整体晶体对称性。这些发现为极端条件下复杂氢键系统中键对称化的量子驱动机制提供了新见解。
引用
@article{arxiv.2506.13169,
title = {Hydrogen bond symmetrization in high-pressure ice clathrates},
author = {Lorenzo Monacelli and Maria Rescigno and Alasdair Nicholls and Umbertoluca Ranieri and Simone Di Cataldo and Livia Eleonora Bove},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.13169},
year = {2025}
}
备注
8 pages, 6 figures