隐于众中：过配位氢键环境的光谱特征
化学物理
2019-06-24 v1 其他凝聚态物理
统计力学
计算物理
摘要
具有过量氢键伙伴的分子在基础化学过程中起着关键作用，从过冷水中的反常扩散到水合质子缺陷的传输以及疏水溶质周围水的有序化。本文表明，通过结合实验拉曼多元曲线分辨测量与机器学习加速的量子模拟，可在液态水的环境态与过冷态中识别过配位氢键环境。特别地，我们发现通常关联于非氢键物种的光谱区域中出现的 OH 基团实际上对应于在过配位环境中形成的氢键。我们进一步表明，仅这些物种表现出随温度变化的布居转折，该转折具有鲁棒性并在恒压与恒密度条件下均持续存在。因此，本工作提供了一种新工具，用以识别、解释和阐明拥挤氢键网络的光谱特征。
引用
@article{arxiv.1906.08897,
title = {Hiding in the crowd: Spectral signatures of overcoordinated hydrogen bond environments},
author = {Tobias Morawietz and Andres S. Urbina and Patrick K. Wise and Xiangen Wu and Wanjun Lu and Dor Ben-Amotz and Thomas E. Markland},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.08897},
year = {2019}
}