氢键对过冷液体动力学的影响及其对过冷水的启示
软凝聚态物质
2013-05-29 v3 材料科学
摘要
体相水的过冷态在很大程度上被不可避免的结晶所掩盖，从而产生了一个实验上无法触及的温度区间——“无人区”。我们通过系统研究氢键低聚物液体（二醇类）的过冷动力学来解决这一问题并规避结晶难题，其中水仅对应于链端。这种新颖的方法允许通过改变链长来调节氢键浓度，从而实现“水的稀释”。我们观察到所有二醇类的结构弛豫时间在温度依赖性上均存在动态交叉，这与大多数过冷液体的共同行为一致。我们发现，随着氢键浓度的增加，这种交叉变得更加显著，从而预测水在“无人区”内 T~220 K 处存在显著的动态转变。有趣的是，预测的转变发生在先前被认为存在所谓“强 - 脆”转变的温度附近。然而，我们的结果表明，过冷水的动态转变类似于在过冷液体中普遍观察到的转变。此外，我们还发现了支持水存在二次弛豫的证据，其行为类似于在二醇类中观察到的二次弛豫。
引用
@article{arxiv.0803.3374,
title = {Effects of hydrogen bonding on supercooled liquid dynamics and the implications for supercooled water},
author = {Johan Mattsson and Rikard Bergman and Per Jacobsson and Lars Börjesson},
journal= {arXiv preprint arXiv:0803.3374},
year = {2013}
}
备注
20 pages, 5 figures; corrected typos, title changed, small clarifying text changes, two labels removed from Fig. 2b