过冷水溶液中涉及与低密度非晶态水相似的低温相的液-液转变
化学物理
2016-05-31 v1
摘要
在20世纪60-70年代发现的过冷水的物理性质的惊人异常，至今仍未完全理解，从而既为理论学家提供了争议之源，也刺激实验家和模拟者去寻找新方法以穿透有效遮蔽该问题解决方案的“结晶帷幕”。最近，通过表明在使用离子液体溶质制成的理想溶液中，水的异常不会被破坏（如早先对普通盐类和大多数分子溶质所发现的那样），而是被增强到析出明显的一级液-液转变，为此问题打开了一扇新门。证据是在冷却过程中表观热容出现尖峰，且在出现任何冰结晶迹象之前，该尖峰在重新加热时可完全逆转。在此，我们使用解耦振子红外光谱，以与量热研究相似的降温和升温扫描速率来界定该现象的结构特征。薄膜样品还允许慢速扫描（1 K/min），其中转变宽度小于1 K，且完全可逆。OH 光谱在相变温度处发生不连续变化，表明氢键结构发生离散改变。光谱变化显示，与高温液体相比，低温液体具有更强的氢键和更低的无序度。低温液体的光谱本质上与低密度非晶态水中所见相同。这种相似性表明，此处观察到的液-液转变也存在于纯过冷水中，为其许多异常提供了统一的解释。
引用
@article{arxiv.1605.08985,
title = {Liquid-liquid transition in supercooled aqueous solution involving a low-temperature phase similar to low-density amorphous water},
author = {Sander Woutersen and Michiel Hilbers and Zuofeng Zhao and C. Austen Angell},
journal= {arXiv preprint arXiv:1605.08985},
year = {2016}
}
备注
8 manuscript pages (including 5 figures) + 3 pages of extended data