量子蒙特卡罗基准：石墨烯支撑单原子Pt上分子吸附
材料科学
2025-12-16 v1
摘要
对吸附能和催化位点的分子几何结构的精确理解，对于在资源效率和环境可持续性约束下推进催化研究具有至关重要。本研究将密度泛函理论(DFT)计算与扩散蒙特卡罗(DMC)计算进行基准比较，评估小分子（与CO氧化相关——即O、CO、CO和原子氧）在由无损石墨烯支撑的单原子Pt上的吸附特性。我们的发现表明，DMC计算提供的吸附能景观与DFT结果存在显著差异。尤其值得注意的是，DFT预测了O的不同最低能量构型和自旋态，这表明在预测催化行为时可能存在差异。此外，本研究识别出CO封堵的关键问题，由DMC O吸附能( eV)与CO吸附能( eV)之间的巨大差异所致，这会抑制催化过程。这些结果强调了在催化研究中需要更为精细的计算方法，以提高反应机制预测的准确性，并设计更有效的催化剂。
引用
@article{arxiv.2508.21339,
title = {Quantum Monte Carlo Benchmarking of Molecular Adsorption on Graphene-Supported Single Pt Atom},
author = {Jeonghwan Ahn and Iuegyun Hong and Gwangyoung Lee and Hyeondeok Shin and Anouar Benali and Yongkyung Kwon},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.21339},
year = {2025}
}