利用量子蒙特卡罗评估化合物形成能的准确性
材料科学
2022-06-23 v2 计算物理
摘要
准确预测描述化合物热力学稳定性的形成能，是材料物理学中的一个关键挑战。在此，我们采用单参考试探波函数的多体量子蒙特卡罗（QMC）方法，计算了两种电子性质迥异的化合物——金属间化合物VPt和半导体CuI——的形成能。对于这两种化合物，使用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）和强约束适当归一化（SCAN）密度泛函近似的标准密度泛函理论（DFT）预测结果，均显著偏离现有的实验值。对于VPt，我们发现QMC、SCAN和PBE0的估计值一致，因此它们仍与放热少得多的实验值存在分歧。对于CuI，QMC结果既不与SCAN也不与PBE一致，表明DFT交换关联存在偏差，可能与局域化的Cu 电子有关。与DFT中某些密度泛函近似的表现相比，自旋平均的QMC与实验相比偏差较小但仍相当可观。通过引入CuI和固态I的自旋轨道修正，QMC结果略有改善，使得实验与理论在约120 meV/原子范围内达成不完全但合理的吻合。
引用
@article{arxiv.2204.03441,
title = {Assessing the accuracy of compound formation energies with quantum Monte Carlo},
author = {Eric B. Isaacs and Hyeondeok Shin and Abdulgani Annaberdiyev and Chris Wolverton and Lubos Mitas and Anouar Benali and Olle Heinonen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2204.03441},
year = {2022}
}