二维材料的多体量子蒙特卡罗研究：单层黑磷的聚合力与带隙

我们应用量子蒙特卡罗（QMC）方法获得半导体二维（2D）黑磷的基本（准粒子）电子带隙 $\Delta_f$，其光学与电子性质填补了石墨烯与二维过渡金属硫族化合物之间的空白。与其他二维材料类似，黑磷的电子结构受屏蔽减弱的强烈影响，使得通过单粒子密度泛函方法获得可靠预测颇具挑战。包含多体效应作为微扰修正的先进 GW 技术彼此间几乎不一致，对黑磷带隙的预测散布近 1 eV，从 1.6 到 2.4 eV。我们的 QMC 结果，来自无限周期超晶格以及有限团簇，预测 $\Delta_f$ 约为 2.4 eV，表明现有 GW 结果系统性低估了该带隙。利用最近揭示的激子结合能与 $\Delta_f$ 之间的普适标度关系，我们预测光学带隙为 1.75 eV，由于其对抗介电环境的鲁棒性，该值可直接与甚至封装样品上的测量结果相关联。QMC 带隙确实与基于光吸收和光致发光激发光谱的最新实验一致。我们还预测黑磷的聚合力仅略小于块体晶体。我们的研究不仅基准化了 GW 方法与实验，还将包含多体效应（如电子关联和范德瓦尔斯相互作用）的、计算密集但高度可预测的 QMC 方法引入了二维电子结构领域。