迈向精确且可扩展的高通量 MOF 吸附筛选：融合经典力场与通用机器学习原子间势
材料科学
2025-09-09 v1
摘要
金属有机框架(MOF)中气体吸附的高通量计算筛选(HTCS)通常依赖于经典的通用力场，如通用力场(UFF)，这些力场效率高，但往往无法捕捉复杂的主客体相互作用。通用机器学习原子间势(u-MLIP)以远低于密度泛函理论(DFT)的成本提供了接近量子的精度，然而它们在吸附筛选中的大规模应用仍然有限。在此，我们提出了一种混合筛选策略，该策略融合了使用 UFF 和 PreFerred Potential (PFP) u-MLIP 执行的 Widom 插入蒙特卡洛模拟，以评估大型 MOF 数据库的吸附性能，并以潮湿条件下的乙烯捕获作为基准。从一组精选的 MOF 中，使用基于 UFF 的 HTCS 初步确定的 88 个有潜力的候选者，用 PFP u-MLIP 进行了重新评估，并以 DFT 计算为基准，以细化吸附预测并评估框架柔性的作用。我们表明，PFP u-MLIP 对于精确评估涉及强氢键或窄孔内限域口袋的 MOF 的吸附性能至关重要，这些效应是 UFF 难以捕获的。值得注意的是，通过全单胞弛豫考虑框架柔性，揭示了乙烯亲和力高达 20 kJ mol-1 的偏差，这突显了客体诱导结构变化的影响。该 HTCS 工作流程确定了七种具有最佳孔径、高乙烯亲和力和高 C2H4/H2O 选择性的 MOF，为从食品包装到痕量乙烯去除的应用提供了耐湿性能。我们的发现强调了精确捕获主客体能量学和框架柔性的重要性，并证明了将 u-MLIPs 纳入可扩展的 HTCS 以识别顶级 MOF 吸附剂的实用性。
引用
@article{arxiv.2509.06719,
title = {Towards Accurate and Scalable High-throughput MOF Adsorption Screening: Merging Classical Force Fields and Universal Machine Learned Interatomic Potentials},
author = {Satyanarayana Bonakala and Mohammad Wahiduzzaman and Taku Watanabe and Karim Hamzaoui and Guillaume Maurin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.06719},
year = {2025}
}