用于金属-有机框架第一性原理精度描述的机器学习力场
材料科学
2024-11-26 v2
摘要
金属-有机框架（MOFs）是一类极其多样的高度多孔杂化材料，在广泛的可能应用中引人关注。为可靠描述其诸多性质，需要像力场势（FFPs）这样准确且计算高效的手段。随着机器学习方法的出现，如今可以以较少人力生成此类势。在此，我们给出一种方案，用于参数化两类根本不同、异常准确且计算高效的机器学习势，它们分别属于矩张量与基于核的势族。其参数化依赖于在分子动力学驱动的主动学习过程中生成的参考构型，并以一组具代表性的常用 MOFs 对其性能进行基准测试。对两种势而言，与随机验证结构集对比均显示，在所有 MOFs 的预测力与结构参数上接近 DFT 精度。对于弹性常数与声子能带结构，基本同样适用。此外，对于 MOF-5，所得热导率与单晶实验在定量上完全一致。这一切在保持高度计算效率的同时得以实现——所获机器学习势仅比极简的 UFF4MOF 或 Dreiding 力场稍慢。所呈力场势的卓越精度结合其计算效率，有望将 MOFs 的计算建模提升至新高度。
引用
@article{arxiv.2308.01278,
title = {Machine learned Force-Fields for an ab-initio Quality Description of Metal-Organic Frameworks},
author = {Sandro Wieser and Egbert Zojer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.01278},
year = {2024}
}