机器学习分子动力学模拟揭示金属有机框架中亚微米声子平均自由程

金属有机框架（MOFs）是一类具有高孔隙率与结构可调性的材料，在各种应用中潜力巨大，其中许多应用需要对热输运性质有恰当理解。分子动力学（MD）模拟在表征各类材料热输运性质中起着重要作用。然而，由于结构复杂性，难以构建准确的经验原子间势以对 MOFs 进行可靠 MD 模拟。为此，我们利用 GPUMD 包中实现的神经演化势方法，为三种典型 MOFs（包括 MOF-5、HKUST-1 与 ZIF-8）开发了一套准确且高效的机器学习势，并开展广泛 MD 模拟以研究这三种 MOFs 中的热输运。尽管三种 MOFs 的晶格热导率（LTC）在室温下均被预言小于 1 $\rm{W/(m\ K)}$，但发现声子平均自由程（MFPs）在低频区达到亚微米尺度。因此，表观 LTC 仅对微米级单晶收敛至扩散极限，意味着纳米晶 MOFs 中 LTC 被大幅降低。亚微米声子 MFPs 还被发现与 LTC 介于典型晶体与非晶材料之间的中等温度依赖性相关。巨大的声子 MFPs 与 LTC 的中等温度依赖性从根本上改变了我们对 MOFs 中热输运的理解。