MoS$_2$ 与 MoSe$_2$ 的热导率限制：基于机器学习势能函数的高阶非谐晶格动力学重审
材料科学
2025-09-18 v1 介观与纳米尺度物理
化学物理
计算物理
摘要
集团 VI 过渡金属硫化物 (TMDs)，MoS 和 MoSe，已成为具有独特声子和电子属性的原型低维系统，使其在纳米电子、光电子和热电器件中具有吸引力。然而，其报告的晶格热导率 () 高度不一致，实验值与理论预测相差超过一个数量级。这些差异源于测量技术的不确定性、计算协议的差异以及对高阶非谐过程处理的模糊。本研究首先通过描绘实验和建模结果的离散范围，然后识别分歧的方法学来源。为此，我们将第一性计算、分子动力学模拟与最新机器学习势能函数 (MLFFs) 包括最近开发的基础模型 (如 MACE-OMAT-0、UMA 和 NEP89) 进行衔接。我们对 GAP、MACE、NEP 和 \textsc{HIPHIVE} 进行训练并与密度泛函理论 (DFT) 对比，严格评估三阶和四阶声子散射过程对 的影响。MLFFs 的计算效率使我们得以超越常规极限进行收敛测试，并通过均匀非平衡分子动力学验证预测。我们的分析表明，与某些近期观点相反，完全收敛的四声子过程对 MoS 和 MoSe 的本征热导率几乎没有贡献。这些发现不仅细化了 2D TMDs 的本征传输极限，也为低维材料中声子介导的热力学传递建模提供了稳健且可扩展的框架。
引用
@article{arxiv.2509.13798,
title = {Thermal Conductivity Limits of MoS$_2$ and MoSe$_2$: Revisiting High-Order Anharmonic Lattice Dynamics with Machine Learning Potentials},
author = {Tugbey Kocabas and Murat Keceli and Tanju Gurel and Milorad Milosevic and Cem Sevik},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.13798},
year = {2025}
}