基于数据驱动的缺陷共价有机框架的热力学与力学建模

共价有机框架（COFs）是一种具有可调构型和大比表面积的二维（2D）材料，广泛应用于柔性电子器件、催化和传感器等领域。然而，正如大多数材料一样，COFs 必然含有合成诱导的缺陷，这些缺陷——类似于石墨烯——会显著影响热力学输运和力学强度等本征属性。为此，我们评估了一套机器学习原子势（MLIP）在 COFs 大规模模拟中准量子精度的性能。通过对非平衡 COF 构型数据集进行高保真密度泛函理论（DFT）计算生成的大量数据，对 QCOF（Quantum COF）模型进行调参，构建基于最新 MACE 架构的模型。对这些模型的准确性、计算效率、内存占用和对未见化学环境的可迁移性进行基准测试，与通用 MACE 模型及其精调变体进行比较。我们的结果表明，一个小描述维度和截断距离不变的 QCOF 模型在大多数验证任务中优于所有其他模型，包括大规模系统可扩展性、缺陷 COFs 中的力预测和声子色散计算。随后使用表现最佳的 QCOF 模型，对 CTF-1 和 COF-LZU1 系统中带缺陷的热导率进行大规模模拟，发现 CTF-1 对结构缺陷更敏感。应力-应变曲线也被研究，显示在低缺陷密度下力学响应几乎不变，而在大应变下则出现非对称行为。本工作为在大规模扩展网络材料中设计稳健的量子信息 MLIP 提供了基础。