利用高维神经网络势弥合锂锰氧化物尖晶石理论与实验的差距
材料科学
2020-11-11 v2
摘要
锂离子电池中的许多正极材料包含过渡金属，由于存在多种氧化态，难以通过密度泛函理论（DFT）等电子结构方法描述。一个突出的例子是锂锰氧化物尖晶石 LiMnO，其中 。虽然采用局域杂化泛函 PBE0r 的 DFT 提供了可靠的描述，但对大型结构模型进行扩展计算机模拟的需求仍然是一项重大挑战。在此，我们通过构建基于 DFT 的高维神经网络势（HDNNP）来弥补这一差距，该势以极少的计算成本提供准确的能量和力。由于不同的氧化态及由此产生的 Jahn-Teller 畸变为 HDNNP 带来了新的复杂度，该势通过进行 X 射线衍射实验得到仔细验证。我们证明 HDNNP 提供原子级细节，并能够预测一系列性质，如晶格参数及随锂含量或温度升高而产生的膨胀、正交到立方的相变、锂扩散势垒以及声子频率。我们表明，要理解这些性质，借助 HDNNP 所实现的大时间与空间尺度对于弥合理论与实验的差距至关重要。
引用
@article{arxiv.2007.00327,
title = {Closing the gap between theory and experiment for lithium manganese oxide spinels using a high-dimensional neural network potential},
author = {Marco Eckhoff and Florian Schönewald and Marcel Risch and Cynthia A. Volkert and Peter E. Blöchl and Jörg Behler},
journal= {arXiv preprint arXiv:2007.00327},
year = {2020}
}
备注
20 pages, 13 figures