面向过渡金属氧化物电池正极材料的自旋依赖机器学习框架

由于精度与效率之间的权衡，机器学习势（MLPs）已广泛应用于电池材料科学，能够对各种关键过程进行原子尺度的动力学描述。然而，在处理复杂的过渡金属（TM）氧化物正极材料时挑战出现，因为 d 轨道电子局域化的多种可能性常导致在 ab initio 自洽场计算后收敛到不同的自旋态（或等价地关于自旋构型的局部极小），这为训练正极材料的 MLPs 造成了显著障碍。本工作中，我们在原始深度势（DP）模型基础上，通过向描述符中引入额外特征——原子自旋，以区分 TM 离子的不同自旋态，从而解决上述问题。我们证明了所提方案能对多种代表性正极材料的势能给出准确描述，包括传统的 Li$_x$TMO$_2$（TM=Ni、Co、Mn，$x$=0.5 和 1.0）、Li$_x$NiO$_2$ 中的 Li-Ni 反位（$x$=0.5 和 1.0）、无钴高镍 Li$_x$Ni$_{1.5}$Mn$_{0.5}$O$_4$（$x$=1.5 和 0.5），乃至三元正极材料 Li$_x$Ni$_{1/3}$Co$_{1/3}$Mn$_{1/3}$O$_2$（$x$=1.0 和 0.67）。我们强调，该方法允许将所有 ab initio 结果用作训练数据集，无论体系是否处于自旋基态。总体而言，所提方法为高效训练复杂 TM 氧化物正极材料的 MLPs 铺平了道路。