利用机器学习原子间势模拟富锰无序岩盐正极中的相变
材料科学
2025-09-23 v2
摘要
富锰无序岩盐（DRX）正极材料在电化学循环过程中表现出从无序到部分无序尖晶石状结构（相）的相变。在这项计算研究中，我们使用结合了微调CHGNet基础势的电荷告知分子动力学来研究LiMnTiOF中的相变。我们的结果表明，过渡金属迁移发生并重新排列，在FCC阴离子框架中形成尖晶石状有序结构。转变后的结构包含更高浓度的非过渡金属（0-TM）面共享通道，已知这能改善Li的输运动力学。对Mn价态分布的分析表明，四面体Mn的出现是尖晶石状有序的结果，而不是如先前所认为的触发阳离子迁移的原因。计算出的平衡嵌入电压分布表明，与有序尖晶石不同，相在低电压下表现出固溶体特征。获得了比DRX相更高的Li容量。本研究为固态相变及其与实验电化学的关系提供了原子尺度的见解，突出了机器学习原子间势在理解复杂氧化物材料方面的潜力。
引用
@article{arxiv.2506.20605,
title = {Modeling phase transformations in Mn-rich disordered rocksalt cathodes with machine learning interatomic potentials},
author = {Peichen Zhong and Bowen Deng and Shashwat Anand and Tara Mishra and Gerbrand Ceder},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.20605},
year = {2025}
}