钒基无序岩盐结构中锂输运的动力学
材料科学
2023-08-08 v1
摘要
无序岩盐富锂(DRX)化合物已成为有前景的锂离子电池新型正极材料,因其可仅由资源丰富的金属构成并免除对钴或镍的需求。深入理解 DRX 化合物中的锂离子输运动力学对提升其倍率性能至关重要。本研究采用第一性原理计算、团簇展开技术与动力学蒙特卡洛模拟,考察 DRX Li2-xVO3(其中 0 <= x <= 1)中的 Li+ 输运性质。我们的发现强调:(i) 在预测 DRX 材料输运性质时,必须同时考虑四面体和八面体锂占位;(ii) 影响 Li2-xVO3 中扩散系数随锂含量变化的因素;(iii) Li+ 关联运动对 Li+ 输运动力学的影响。我们揭示四面体和八面体锂的相对稳定性决定了渗流网络中活性位点的数目,进而影响 Li+ 输运性质。此外,我们证明宽位点能量分布导致 Li2-xVO3 中的关联运动,阻碍 Li+ 输运。尽管本研究以 Li2-xVO3 为模型体系,所得见解适用于所有 DRX 材料,因其固有更宽的位点能量分布。
引用
@article{arxiv.2308.02725,
title = {Kinetics of Li transport in vanadium-based disordered rocksalt structures},
author = {Zinab Jadidi and Tina Chen and Luis Barroso-Luque and Gerbrand Ceder},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.02725},
year = {2023}
}