通过深度学习加速的分子动力学模拟揭示 Li2ZrCl6 固态电解质中的锂离子传输机制
材料科学
2025-10-09 v2
摘要
氯锆酸锂（LZC）是一类很有前景的低成本固态电解质，可用于下一代全固态电池。LZC 独特的晶体结构在促进锂离子迁移方面发挥着关键作用，这进一步影响其电化学性能。为了理解控制离子传输的潜在机制，我们对 Li2ZrCl6（三方 -LZC 和单斜 -LZC）采用了深度学习加速的分子动力学模拟，特别关注锆配位环境。我们的结果表明，无序的 -LZC 表现出最高的离子电导率，而 -LZC 的电导率显著较低，这与实验结果高度吻合。研究证实，在所有相中，锂迁移通过位点到位点跳跃机制进行，其中位点停留时间的变化对整体离子电导率产生关键影响。在 -LZC 中，由于较低的能垒，锂离子倾向于在层间各向异性扩散，这主要由集体扩散驱动。相比之下，-LZC 中的锂离子主要在层内各向同性扩散，受到较高能垒的阻碍并由个体扩散决定。由锆原子的特定层状排列引起的 ZrCl6 2- 八面体单元软化差异，是 LZC 各相能垒的关键决定因素。这些对传输过程的原子尺度洞察为 LZC 基电解质的合理设计和优化提供了宝贵指导，加速其在先进储能技术中的实际应用。
引用
@article{arxiv.2508.05598,
title = {Unveiling the Lithium-Ion Transport Mechanism in Li2ZrCl6 Solid-State Electrolyte via Deep Learning-Accelerated Molecular Dynamics Simulations},
author = {Hanzeng Guo and Volodymyr Koverga and Selva Chandrasekaran Selvaraj and Anh T. Ngo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.05598},
year = {2025}
}
备注
it has supporting information, ACS Applied Energy Materials 2025