非晶Li-Ti-P-S基混合离子-电子导体中锂动力学机制与稳定性：机器学习分子动力学研究
材料科学
2026-05-29 v2 计算物理
摘要
混合离子-电子导体（MIECs）同时具有高离子电导率和电子电导率，以提升电池性能。在本工作中，我们利用基于 \textit{ab-initio} MD数据训练的99%准确的机器学习力场（MLFF），通过分子动力学（MD）模拟研究了我们近期开发的MIEC材料——非晶Ti掺杂锂磷硫化物（LPS）中输运通道的机制和稳定性。所获得的MLFF有助于对LPS进行高效的大规模MD模拟，涵盖三种Ti浓度（10%、20%和30%）和六个温度（25C至225C），以计算离子电导率、活化能、Li离子输运机制和构型熵。结果表明，离子电导率和活化能与我们近期的实验值一致。此外，Li离子输运通过无序Li-S多面体形成所促进的自由体积扩散进行。通过分析这些无序Li-S多面体的振动熵和构型熵，观察到10%和20% Ti掺杂的输运通道稳定性优于0%和30%掺杂。总体而言，本研究强调了基于MLFF的大规模MD模拟在解释Ti掺杂LPS电解质中Li离子输运机制和稳定性方面的效用，并具有显著的计算效率优势。
引用
@article{arxiv.2506.11199,
title = {Mechanisms and Stability of Li Dynamics in Amorphous Li-Ti-P-S-Based Mixed Ionic-Electronic Conductors: A Machine Learning Molecular Dynamics Study},
author = {Selva Chandrasekaran Selvaraj and Daiwei Wang and Donghai Wang and Anh T. Ngo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.11199},
year = {2026}
}
备注
7 figures and 14 pages