机器学习洞察固态电解质界面导电性：是否存在无定形锂氟磷酸盐是关键？
材料科学
2025-12-16 v2 计算物理
摘要
尽管数十年来仍未确定Li离子电池无机固态电解质界面（SEI）中主导的Li+导电相的身份。虽然棋盘模型描述了LiF/\ce{Li2O}/\ce{Li2CO3}纳米晶体构件于无序基质中的构成，但这些晶体相本身仅提供有限的离子导电性。日益成为共识的是，界面、晶界和无定形相可能更早于主导快速离子通路。利用基于扩散的生成结构预测和机器学习原子势（MLIPs），我们调查了锂氟磷酸盐（\ce{LiPO2F2}），这是含磷和氟的电解质的一个关键混合负离子分解产物。我们识别出一个稳定的晶体多态形态，并证明其无定形对应物具有导电性，预计室温电导率约为0.18 mS cm，活化能约为0.40 eV。这种增强源于结构无序平滑了Li位点能势景观，以及锂空位缺陷低形成能，这为额外的可移动载体提供了补充。我们提议无定形混合负离子Li--P--O--F相作为SEI中的有前景的导电介质，为工程改进电池界面提供了具体目标。
引用
@article{arxiv.2510.22912,
title = {Machine-Learning-Guided Insights into Solid-Electrolyte Interphase Conductivity: Are Amorphous Lithium Fluorophosphates the Key?},
author = {Peichen Zhong and Kristin A. Persson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.22912},
year = {2025}
}