模型固体电解质界面中锂离子输运的分子动力学研究
化学物理
2018-01-29 v1
摘要
锂离子电池中固体电解质界面（SEI）内的 Li+ 输运因该层组成控制有限而挑战分子动力学（MD）研究。近年来，实验与从头算模拟已确认二碳酸锂乙烯酯（Li2EDC）为 SEI 层的主导组分。此处，我们采用参数化的非极化 MD 力场研究 Li2EDC，以考察中等温度下该模型 SEI 层中 Li+ 的输运特征。观察到的关联与使用极化力场的最新 MD 结果一致，表明此非极化模型对我们在长时间尺度上研究 Li+ 动力学的目的有效。均方位移区分了 EDC 中三种不同的 Li+ 输运机制：弹道、捕获与扩散。与液态碳酸乙烯酯（EC）相比，EDC 中的纳秒级捕获时间显著更长，并随温度升高自然减少。为快充锂离子电池开发的新材料应具有更小的捕获区域。本文所实施的分析可用于测试新型电池材料中 Li+ 离子的输运。EDC 中 Li+ 的 van Hove 自关联函数的非高斯特征，连同均方位移，一致地将 EDC 描述为相较于液态 EC 的玻璃态材料。由 MD 辨识的 Li+ 离子振动模式刻画了捕获行为，并进一步由电子结构计算验证。
引用
@article{arxiv.1801.08907,
title = {Molecular Dynamics of Lithium Ion Transport in a Model Solid Electrolyte Interphase},
author = {Ajay Muralidharan and Mangesh I. Chaudhari and Lawrence R. Pratt and Susan B. Rempe},
journal= {arXiv preprint arXiv:1801.08907},
year = {2018}
}