锂离子电池中界面效应对固体电解质界面的影响
化学物理
2021-06-07 v2 材料科学
摘要
界面处钝化层的存在是促成现代锂离子（Li-ion）电池的重要因素。其性质决定了电池的循环寿命、性能与安全性。一个特例是固体电解质界面（SEI），这是一种由于电解质不稳定并随后在阳极表面分解而形成的异质多组分薄膜。SEI充当钝化层，阻碍进一步的电解质崩解，而后者不利于库仑效率。本工作中，我们利用第一性原理模拟研究氟化锂（LiF）与碳酸锂（LiCO）之间界面的动力学与电子性质，这两者是用有机液体电解质的锂离子电池中常见的SEI组分。我们发现这些组分间存在共格界面，将各自应变限制在3%以下。我们发现该界面导致弗伦克尔缺陷形成能大幅上升，在LiF中产生锂空位、在LiCO中产生负责输运的锂间隙原子。另一方面，锂间隙跳跃势垒从体相LiCO中的 eV降低至所考虑界面结构中的或 eV，展示了界面的有利作用。在异质SEI中控制这两种效应对于维持SEI中快速离子传输至关重要。我们进一步进行Car-Parrinello分子动力学模拟以探索界面结构中的锂离子传导，揭示界面附近增强的锂离子扩散。理解多相SEI的界面性质是实现下一代电池的重要前沿。
引用
@article{arxiv.2010.16256,
title = {Interfacial Effects on Solid Electrolyte Interphase in Lithium-ion Batteries},
author = {Zeeshan Ahmad and Victor Venturi and Hasnain Hafiz and Venkatasubramanian Viswanathan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2010.16256},
year = {2021}
}
备注
24 + 6 + 1 pages, 7 figures, 6 pages of Supporting Information. v2: more detailed explanation of defective structure, added references etc