金属负极中隐性瞬态界面层：动态沉淀控制电化学界面

固态电解质界面（SEI）形成于电池电极上已是数十年来研究的核心领域。这一薄而复杂的层面对金属电池负极的电化学沉积形貌与稳定性具有深远影响。不同于传统方法，我们利用最先进的电分析系统（结合旋转盘电极和原位可视化）探究金属溶解——即沉积的逆反应——在电池环境中的行为。我们的关键发现表明，在高溶解速率下快速放电期间，存在一种瞬态固态电解质界面（T-SEI）会形成。我们将T-SEI的形成归因于瞬态局部超饱和及随之而来的电解质盐沉积。T-SEI根本性地改变了电化学界面的溶解动力学，导致自限制性的形貌演化，最终形成平整、洁净的表面。与由于电解质分解形成的经典SEI不同，T-SEI在移除强制溶解电流后可完全松弛。令人惊讶的是，T-SEI的形成在后续的电沉积中发挥关键作用。当金属在完全松弛的T-SEI表面上重新沉积时，其形貌与原始或低速放电的金属电极上的沉积形貌截然不同。电子背散射衍射分析表明，沉积通过原有晶粒的生长实现。这与标准金属电极上不形成T-SEI的孤立、颗粒状核沉积形成鲜明对比。我们的发现为金属-电解质界面上的电化学动力学提供了重要见解，尤其是针对接近盐饱和极限的浓缩电解质或水盐电解质。结果表明，这是在电池中开辟出的新的电化学工程维度。