固态电池界面演化中的耦合反应扩散

理解和控制支配固态电池固体电解质界面（SEI）形成的原子级反应对于下一代固态电池的可行性至关重要。然而，由于在实验上难以表征埋藏界面以及仿真速度和准确性的限制，仍存在挑战。我们采用活性学习和深度等变神经网络原子势能，进行规模宏大的具有量子精度的显式反应性模拟，构建了一个对称电池细胞 {\symcell}。为自动表征界面处的耦合反应和离子扩散，我们提出并应用了基于聚类于局部原子环境空间中的无监督分类技术。我们的分析揭示了在 SEI 中形成了一个此前未报告的晶体无序相，Li$_2$S$_{0.72}$P$_{0.14}$Cl$_{0.14}$，该相在仅基于纯热力学预测的研究中未能预见，凸显了对完整反应和传输动力学显式建模的重要性。我们的仿真结果与实验观察一致，并解释了 SEI 的形成过程，阐明了 Li 向界面沿运动机制，这对于 dendrite 启动至关重要。我们的做法是从第一性原理构建数字孪 replica，无需拟合实验中的可调参数。因此，我们提供了获取固态合成和电化学中复杂异构过程原子动力学见解的能力。