在全固态电池中观察锂金属-固态电解质界面的锂成核
材料科学
2024-12-18 v1
摘要
得益于显著提升的能量密度和安全性，全固态锂电池（ASSLBs）被认为是最具前景的下一代能源技术之一。然而，其实际应用受到锂枝晶形成的强烈阻碍。尽管这一挑战已被认识到，但对锂枝晶成核和形成机制的全面理解仍然缺乏。特别是，锂枝晶形成的初始位置仍不明确：锂团簇是直接在锂负极表面形成，还是在块体固态电解质（SE）内部，亦或在固态电解质界面膜（SEI）中？在此，基于深度势分子动力学模拟并结合增强采样技术，我们研究了锂负极/SE界面处锂团簇成核和形成的原子级机制。我们观察到，一个孤立的锂团簇最初在Li6PS5Cl SE和锂金属负极之间的SEI内部形成，距离锂负极/SEI边界约1 nm。我们发现自发形成的SEI的局部电子结构是在SEI内形成锂团簇的关键因素，其中显著减小的带隙可以促进电子通过SEI传导，并将Li+离子还原为金属锂原子。因此，我们的工作为ASSLBs中负极/SE界面的锂枝晶成核提供了原子级洞察，并可为未来开发抑制锂枝晶策略的设计提供指导。
引用
@article{arxiv.2412.12611,
title = {Observing Li Nucleation at Li Metal-Solid Electrolyte Interface in All-Solid-State Batteries},
author = {Yun An and Taiping Hu and Quanquan Pang and Shenzhen Xu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.12611},
year = {2024}
}