机器学习赋能的无机固态电解质计算筛选：用于抑制锂金属负极枝晶

基于锂（Li）金属负极的下一代电池一直受困于循环过程中负极上锂金属枝晶状电沉积，导致短路与容量损失。通过使用固态电解质抑制枝晶生长已成为实现锂金属负极最具前景的策略之一。我们基于与锂金属负极接触时抑制枝晶 initiation 的能力，对超过12,000种无机固体进行计算筛选。用于判定枝晶 initiation 倾向的稳定性准则中、可适用于力学各向同性与各向异性界面的性质，通常得自计算昂贵的第性原理方法。为获得用于筛选的大数据集，我们使用机器学习模型预测若干新固态电解质的力学性质。我们在剪切模量与体积模量上训练卷积神经网络，纯粹基于材料的结构特征。我们使用AdaBoost、Lasso与贝叶斯岭回归训练弹性常数，模型选择取决于训练数据规模及其可处理的噪声。我们的模型通过揭示影响弹性常数的主导结构特征而具直接可解释性。发现刚度随每原子体积减小、最小阴离子-阴离子间距增大以及子晶格（除Li外）堆积分数增大而增加。交叉验证/测试性能表明我们的模型泛化良好。我们预测了锂金属与6种固态电解质间超过20个力学各向异性界面，可用于抑制枝晶生长。我们筛选的候选者通常较软且高度各向异性，并为在固态电解质中同时实现枝晶抑制与高离子电导率提供了机会。