固态电解质-阳极界面离子扩散：基于机器学习的多尺度研究与缓解策略
材料科学
2025-11-18 v1
摘要
未来的锂离子电池预计将采用固态电解质以实现更高能量密度和快速充电能力。大多数固态电解质在与层状氧化物阳极具有热力学不稳定性。本文利用第一性原理分子动力学（AIMD）和机器学习分子动力学（MLMD）研究了 LiCoO2（LCO）阳极与 Li10GeP2S12（LGPS）固态电解质的稳定性。通过连续模型分析，探讨了离子间扩散、钝化层形成以及随之而来的电池性能衰减。大规模 MLMD 模拟确认，LCO|LGPS 界面允许 Co 及其他离子物种的间扩散，导致可阻挡性界面相的形成与增长，即使在首次充电循环中也出现显著的容量衰减。我们进一步检视了文献中证据表明，在 LCO 与 LGPS 之间加入一层薄层 LiNb0.5Ta0.5O3（LNTO）可防止离子间扩散。原子尺度模拟表明，LNTO 中 Li 的取代物不利于 Co 的插入，这有助于最小化离子间扩散过程。稳定的 Nb/Ta5+ 状态形成刚性金属-氧化物框架，从而也防止了 Nb/Ta 的取代。然而，连续尺度分析表明，由于 LNTO 的更高机械刚度，LCO 与 LNTO 之间可能发生界面脱层，从而最大限度地减小保护层的有效性。本文建议需要开发新的界面层，在低间扩散和低刚度之间取得平衡。
引用
@article{arxiv.2511.11976,
title = {Ionic Interdiffusion at Cathode-Solid-Electrolyte Interface: A Machine Learning-Assisted Multiscale Investigation and Mitigation Strategies},
author = {Musawenkosi K. Ncube and Pallab Barai and Selva Chandrasekaran Selvaraj and Larry A. Curtiss and Anh T. Ngo and Venkat Srinivasan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.11976},
year = {2025}
}