通过 MD 模拟分析固态电解质中的扩散——以改善 β-Li3PS4 中锂离子导电性为例
化学物理
2018-07-09 v1 材料科学
摘要
分子动力学模拟是研究电池电解质与电极材料中扩散过程的强有力工具。从单次分子动力学模拟中可获得许多与扩散相关的性质，包括扩散路径、尝试频率、活化能以及集体扩散过程。这些详细的扩散性质提供了对固态电解质中扩散的透彻理解，并为改进固态电解质材料的设计提供方向。本文开发了一套详尽的分析方法，并应用于 β-Li3PS4 中锂离子扩散的 DFT MD 模拟。所提方法普遍适用于晶体材料，并便利分子动力学模拟的分析。用于分析的代码可在 https://bitbucket.org/niekdeklerk/md-analysis-with-matlab 免费获取。关于 β-Li3PS4 的结果表明，bc 平面间的跳跃限制了这类重要固态电解质材料的导电性。模拟表明，通过添加 Li 间隙或 Li 空位可显著加速限速跳跃过程，从而诱导三维扩散，导致锂离子扩散率增加。Li 空位可通过 Br 掺杂引入，预计这将使 β-Li3PS4 中的锂离子导电性提高一个数量级。此外，本模拟合理解释了 O 掺杂通过产生局部 Li 间隙而改善锂离子扩散率的现象。
引用
@article{arxiv.1712.06962,
title = {Analysis of diffusion in solid state electrolytes through MD-simulations, improvement of the Li-ion conductivity in \beta-Li3PS4 as an example},
author = {Niek J. J. de Klerk and Eveline van der Maas and Marnix Wagemaker},
journal= {arXiv preprint arXiv:1712.06962},
year = {2018}
}