基于平衡与非平衡分子动力学模拟的锂银辉石固态电解质中锂离子扩散
材料科学
2021-01-08 v1
摘要
随着具有更高稳定性和更高离子扩散系数的新材料被设计出来，使用固态电解质以提供更安全、下一代可充电电池正变得更为可行。然而，固体中扩散系数的精确测定存在困难，可靠的计算备受追捧。本文首次比较了使用非平衡与平衡第一性原理分子动力学模拟所计算的具有高扩散性的固态电解质的扩散系数，以展示可获得的精度。此外，我们表明当扩散过慢以至于无法用第一性原理平衡模拟可行地获取扩散系数时，第一性原理非平衡分子动力学可用于确定扩散系数。由此，利用第一性原理非平衡分子动力学模拟，我们得以准确估算 LiPSCl 和 LiPSCl（两种有前景的全固态电池电解质）中 Li 离子的扩散系数。而且，这些计算表明 LiPSCl 中锂离子的扩散系数高于许多其他潜在的全固态电解质，使其有望用于未来技术。本文还讨论了由计算与实验方法确定的电导率存在差异的原因。结果表明，少量的无序与空位可导致 LiPSCl 中 Li 离子扩散系数出现数量级差异，这些因素很可能造成了实验报道值中观察到的不一致。值得注意的是，引入 Li 空位与无序可增强 LiPSCl 的离子电导率。
引用
@article{arxiv.1912.02971,
title = {Diffusion of Lithium Ions in Lithium-Argyrodite Solid-State Electrolytes from Equilibrium and Nonequilibrium Molecular Dynamics Simulations},
author = {Ardeshir Baktash and James C. Reid and Tanglaw Roman and Debra J. Searles},
journal= {arXiv preprint arXiv:1912.02971},
year = {2021}
}
备注
32 pages, 8 figures, 2 tables