基于机器学习势函数探究 $\mathrm{Li_6PS_5Cl}$ 中依赖无序度的锂扩散
材料科学
2023-10-31 v1
摘要
具有 argyrodite 结构的固态电解质，如 ，因相比液态电解质具有更优的安全性以及比其他固态电解质更高的离子电导率而备受关注。尽管已有实验尝试通过控制无序度来提升电导率，但其 underlying 扩散机制尚未完全明了。此外，基于第一性原理分子动力学模拟的现有理论分析在刻画室温下各类无序方面存在局限。本研究利用机器学习势函数（MLPs）赋能的大规模、长时间分子动力学模拟，直接考察了 300 K 下 中的锂离子扩散。为使电导率值在 10% 误差范围内收敛，我们采用包含 6500 个原子的 超胞进行了 25 ns 模拟。计算得到的锂离子电导率、活化能及平衡位点占据率与实验观测吻合良好。值得注意的是，锂离子电导率在 Cl 离子占据 4c 位点 25% 时达到峰值，而非在 disordered 程度最大的 50% 处。该现象可由笼间与笼内跳跃的相互作用解释。通过阐明影响 中锂离子扩散的关键因素，本工作为优化 argyrodite 族离子电导率铺平了道路。
引用
@article{arxiv.2310.19350,
title = {Disorder-dependent Li diffusion in $\mathrm{Li_6PS_5Cl}$ investigated by machine learning potential},
author = {Jiho Lee and Suyeon Ju and Seungwoo Hwang and Jinmu You and Jisu Jung and Youngho Kang and Seungwu Han},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.19350},
year = {2023}
}
备注
34 pages, 6 figures