堆垛层错辅助卤化物基超离子导体中的锂离子传导
材料科学
2022-08-17 v1
摘要
在为电动汽车和便携式电子设备应用追求迫切所需的高能量密度固态电池的过程中，卤化物固态电解质凭借其与高压氧化物电极的出色兼容性、可调的离子电导率以及简便的加工工艺，提供了一条有前景的路径。对于这类化合物，合成方案强烈影响阳离子位点无序性并调节 Li+ 迁移率。在这项工作中，我们揭示了超离子导体 Li3YCl6 中存在高浓度的堆垛层错，并展示了一种通过在选定温度下进行合成和热处理来调控缺陷浓度从而控制其 Li+ 电导率的方法。利用变温同步辐射 X 射线衍射、中子衍射、低温透射电子显微镜、固态核磁共振、密度泛函理论和电化学阻抗谱的互补见解，我们确定了平面缺陷的性质以及非化学计量比在降低 Li+ 迁移势垒和增加机械化学合成的 Li3YCl6 中 Li 位点连通性方面的作用。我们利用顺磁弛豫增强实现了 89Y 固态 NMR，并直接对比了不同制备方法导致的 Y 阳离子位点无序性，为其他研究含 Y 成分的研究人员展示了一种有力工具。通过在低至 333 K (60°C) 的温度下进行热处理，我们降低了平面缺陷的浓度，展示了一种调节 Li+ 电导率的简单方法。这项工作的发现有望推广到其他卤化物固态电解质候选材料，并为理解此类锂离子导体中缺陷驱动的 Li+ 传导提供更深入的认识。
引用
@article{arxiv.2203.00814,
title = {Stacking Faults Assist Lithium-Ion Conduction in a Halide-Based Superionic Conductor},
author = {Elias Sebti and Hayden A. Evans and Hengning Chen and Peter M. Richardson and Kelly M. White and Raynald Giovine and Krishna Prasad Koirala and Yaobin Xu and Eliovardo Gonzalez-Correa and Chongmin Wang and Craig M. Brown and Anthony K. Cheetham and Pieremanuele Canepa and Raphaële J. Clément},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.00814},
year = {2022}
}