通过掺杂工程优化Li₇PS₆锂硫银锗矿中锂离子的离子电导率
材料科学
2024-07-23 v1 计算物理
摘要
含锂硫银锗矿代表了一类有前景的锂离子导体家族，其若干衍生化合物在室温下表现出超过1 mS/cm的离子电导率，使其成为固态锂离子电池中极具吸引力的潜在电解质候选材料。从母相Li7PS6出发，人们尝试了多种阳离子和阴离子替代策略来提高锂离子的电导率。然而，对于锂硫银锗矿本征缺陷和掺杂的热力学及其对锂离子电导率的影响，尚缺乏详细理解。在此，我们报告了一项关于母相Li7PS6在本征和非本征状态下缺陷化学的全面计算研究，采用新开发的工作流程，在热力学一致的框架内自动计算多种缺陷形成能。我们的发现与已知实验结果相符，排除了几种不利的异价掺杂剂，缩小了可供实验测试的潜在有前景候选材料的范围。我们还发现，阳离子-阴离子共掺杂可以提供一种强有力的策略来进一步优化硫银锗矿的组成。特别是，预测Si-F共掺杂在热力学上是有利的；这可能导致首次合成F掺杂的含锂硫银锗矿。最后，利用DeePMD神经网络，我们绘制了离子电导率随缺陷计算确定的最有前景的阳离子和阴离子掺杂剂浓度变化的图谱，并确定了组成空间中具有高锂离子电导率且可供实验探索的最有前景区域。
引用
@article{arxiv.2407.15258,
title = {Optimizing ionic conductivity of lithium in Li$_7$PS$_6$ argyrodite via dopant engineering},
author = {Sokseiha Muy and Thierry Le Mercier and Marion Dufour and Marc-David Braida and Antoine A. Emery and Nicola Marzari},
journal= {arXiv preprint arXiv:2407.15258},
year = {2024}
}