AI辅助绘制玻璃陶瓷硫代磷酸锂电解质的组成-结构-电导率关系图谱

组成为(Li$_2$S)$_x$(P$_2$S$_5$)$_{1-x}$的硫代磷酸锂(LPS)是固态电池(SSB)最有前景的候选电解质材料之一，因其室温超离子电导率($>10^{-3}$ S cm$^{-1}$)、柔软的机械性能和低晶界电阻。此前已报道若干具有不同组成和良好锂导电性的玻璃陶瓷(gc) LPS，但由于实验或模拟中表征非晶相的困难，组成、原子结构、稳定性和锂导电率之间的关系仍不清楚。在此，我们结合第一性原理与人工智能(AI)方法，集成密度泛函理论、人工神经网络势、遗传算法采样和从头算分子动力学模拟，绘制了LPS相图。通过无监督结构相似性分析，将玻璃/陶瓷相与已知LPS晶体结构中的局域结构基元相关联，表明能量上最有利的锂环境随组成变化。基于LPS相图中发现的趋势，我们提出一种候选固态电解质组成(Li$_{2}$S)$_{x}$(P$_{2}$S$_{5}$)$_{1-x}$ ($x\sim{}0.725$)，其在我们的模拟中表现出高离子电导率($>10^{-2}$ S cm$^{-1}$)，从而展示了一种用于具有增强电导率和稳定性的非晶或玻璃/陶瓷固态电解质的通用设计策略。