β-锂硫磷表面的重构与动力学
材料科学
2025-09-23 v1 无序系统与神经网络
摘要
锂硫磷 (LPS) 作为下一代锂离子电池的优质固态电解材料，因其卓越的能量存储性能、高离子导电性及低燃性组成而备受推崇。尽管具备巨大的应用潜力，但LPS与大气中的水汽、制备溶剂及电极材料的高反应性，构成了商业化进程的重大挑战。由于缺乏对LPS表面结构、形貌及化学行为的认识，快速寻找解决方案的速度也被显著拖慢。本文利用机器学习原子势模型，实现了对β-LiPS表面机械与化学性质的基础性、原子尺度的理解。通过分子动力学模拟，我们识别出由表面重构形成的相关表面复杂构型，确定其表面能，并计算出β-LPS的Wulff形状。最稳定的复杂构型具有与bulk性质截然不同的特征，包括无定形化、密度增加、导电性下降以及结构单元的显著变形。我们进一步表明，这些表面并非静止的，而是经历显著的动力学活性，其通过时均匀结构描述符的分析清晰地被识别出来。最后，我们检查了由表面复杂构型引起的电子结构变化，这为我们提供了关于表面活性位点及表面反应性变化的细节，凸显了在真实条件下考察表面复杂构型的重要性。
引用
@article{arxiv.2504.11553,
title = {Reconstructions and Dynamics of $\beta$-Lithium Thiophosphate Surfaces},
author = {Hanna Türk and Davide Tisi and Michele Ceriotti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.11553},
year = {2025}
}