混合锂卤化物固态电解质的机械作用研究
材料科学
2025-11-20 v1 无序系统与神经网络
原子物理
化学物理
摘要
锂卤化物以通用公式Li_xM_yX_6为主，M为过渡金属离子，X为卤化物阴离子，因相对低成本、高稳定性和锂电导率而被广泛研究作为固态电解质。通过合金化（如同时使用不同卤化物和/或过渡金属）可调节HSE的结构和性质。由于实验困难以覆盖大化学空间，基于广泛适用的机器学习原子势（MLIP）的模拟成为阐明结构-性质关系、促进更佳性能配方设计的可行方法。本文聚焦于Li_3YCl_{6x}Br_{6(1-x)}体系，已有可靠实验数据，采用最新开发的PET-MAD通用MLIP进行研究，探讨合金结构、晶体晶格、体积与化学组成的相互作用，及其对锂电导率的影响。我们发现Cl和Br原子分布呈弱相关，合金的主要作用是调节晶格参数——尽管也可能诱发不同的晶体结构之间的相变。通过对比恒定体积和恒定压力的模拟，我们消除了晶格参数与化学组成对电导率影响的相互作用，发现两种效应相互抵消，降低了电导率对合金组成的总体依赖性。我们还研究了Y-In金属取代效应，发现在25% In含量下C2/m相电导率略有增加，而P-3m1相整体电导率更高。
引用
@article{arxiv.2511.15402,
title = {Mechanistic study of mixed lithium halides solid state electrolytes},
author = {Davide Tisi and Sergey Pozdnyakov and Michele Ceriotti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.15402},
year = {2025}
}