通过原位液体单元格硬 X 射线光谱学和低温显微镜量化合金负极中的相变
材料科学
2025-12-05 v2
摘要
理解复杂液体固体界面上的电化学现象需要将实时结构动力学与原子尺度界面化学联系起来。本文将原位同步 X 射线荧光和衍射与高分辨率低温电子和离子多模型显微镜相结合，提供了 Pt 基合金负极跨尺度的机理理解。我们直接观察到锂驱动的初始锂化形成 Li2Pt 及其在持续循环中演化为稳定 LiPt 金属间化相的过程，经由类固体溶解反应机制实现。同时，固态电解质界面从不稳定的碳酸酯富集组成过渡到以稳定的 LiF 为主的组成，经由低温扫描电子显微镜和电子能量损耗光谱确认。关键的是，低温原子探针断层扫描显微镜揭示了合金负极中存在不同构成区域，包括锂通量受限的异质界面区和受扩散控制的均匀 LiPt 合金 Bulk。这种纳米尺度的构成梯度解释了涌现的类固体溶解反应机制，突显了动力学限制和界面动力学如何支配合金形成和电化学稳定性。我们的发现表明，一种广泛适用的相关框架将原位结构动力学与近原子分辨率的界面化学相结合，推动了下一代能源存储中耐用合金电极的理性设计。
关键词
引用
@article{arxiv.2511.16382,
title = {Quantifying Phase Transformations in Alloying Anodes via In-Situ Liquid Cell Hard X-ray Spectroscopy and Cryogenic Microscopy},
author = {Neil Mulcahy and Syeda Ramin Jannat and Yaqi Li and Tigran Simonian and Mariana Palos and James O. Douglas and Jessica M. Walker and Baptiste Gault and Mary P. Ryan and Michele Shelly Conroy},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.16382},
year = {2025}
}