通过关联液池电化学与低温显微技术揭示合金负极中的降解与SEI演化
材料科学
2025-05-28 v1 应用物理
摘要
以高空间和化学分辨率理解固液界面对于推进电化学储能技术至关重要，然而由于缺乏能够捕捉动态过程并保留脆弱界面化学的表征技术，这仍然是一个长期存在的挑战。在锂离子电池中，锂合金化、固体电解质界面（SEI）形成和电极降解等界面现象在容量保持和失效机制中起着决定性作用，但由于锂的高迁移率、高反应性和低原子序数，难以在其本征状态下观察。在此，我们使用一种最近引入的关联operando表征方法，将电化学液池透射电子显微镜与低温原子探针断层扫描相结合，以解析电化学循环过程中固液界面处铂合金负极的演化。这种关联的低温启用工作流程揭示了空间异质的SEI形成、富含碳酸锂的内层SEI，以及元素锂在铂电极内的保留（最可能被困在晶界处）。此外，我们观察到苔藓状锂结构的形成以及通过死锂积累导致的不可逆锂损失。我们的结果为合金负极中的锂合金化和降解途径提供了直接的机理见解，并建立了一个用于探测具有互补结构和化学灵敏度的动态电化学界面的通用平台。该方法广泛适用于界面动力学决定性能和稳定性的下一代电极材料和电化学器件。
引用
@article{arxiv.2505.21434,
title = {Degradation and SEI Evolution in Alloy Anodes Revealed by Correlative Liquid-Cell Electrochemistry and Cryogenic Microscopy},
author = {Neil Mulcahy and Syeda Ramin Jannat and Geri Topore and Lukas Worch and James O. Douglas and Baptiste Gault and Mary P. Ryan and Michele Shelly Conroy},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.21434},
year = {2025}
}