低损耗 STEM-EELS 表征硅负极材料的纳米尺度化学演化
化学物理
2016-11-16 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
连续固体电解质界面（SEI）的形成仍然是基于硅纳米颗粒（SiNPs）的负极材料寿命的限制因素。能够清晰诊断电极退化的方法对于加速后续开发至关重要。我们证明，扫描透射电子显微镜（STEM）中的电子能量损失谱（EELS）可用于快速绘制 SEI 组分图谱，并从单次实验中量化 LixSi 合金，分辨率可达 5 nm。利用 EEL 谱的低能部分使我们能够规避此前严重制约该技术在此类束敏感化合物上应用退化现象。我们的结果为全电池构型中硅老化机制提供了前所未有的见解。我们观察到 SEI 的形貌在颗粒尺度上极其不均匀，但随着循环次数增加表现出清晰的化学演化，这来自 SEI 的积累以及从富锂碳酸酯类化合物向贫锂化合物的转变。通过从单一数据集中检索多个结果，我们能够将局部锂化差异与硅的初始结晶度以及局部 SEI 化学和形貌相关联。本研究强调了初始电子网络渗透性和孔隙率的不均匀性如何影响 SiNPs 聚集体在循环过程中的演化。这些发现指出了优化硅基厚电极配方中的关键作用。
引用
@article{arxiv.1611.04374,
title = {Nanoscale Chemical Evolution of Silicon Negative Electrodes Characterized by Low-Loss STEM-EELS},
author = {Maxime Boniface and Lucille Quazuguel and Julien Danet and Dominique Guyomard and Philippe Moreau and Pascale Bayle-Guillemaud},
journal= {arXiv preprint arXiv:1611.04374},
year = {2016}
}
备注
Nano Letters, American Chemical Society, 2016