硅电极颗粒上 SEI 生长的化-机耦合模型
化学物理
2022-12-01 v3 计算物理
摘要
硅负极有望实现下一代锂离子电池的高能量密度,但循环寿命较短。加速的容量衰减源于硅表面固体电解质界面(SEI)的反复断裂与修复。硅电极上 SEI 中化学与力学效应的相互作用导致了复杂的老化行为。然而,迄今为止尚无模型从机理上捕捉机械性 SEI 退化与加速 SEI 生长之间的关联。本文中,我们提出了一个被 SEI 层包裹的电极颗粒的热力学一致连续介质模型。硅颗粒模型一致地耦合了化学反应、物理传输与弹性变形。SEI 模型包含弹性与塑性变形、断裂及生长。石墨负极上的容量衰减测量以及锂薄膜上的原位机械 SEI 测量为我们的模型提供了参数。我们首次模拟了循环速率对长期机械性 SEI 退化与再生长的影响。我们的模型预测了实验中观察到的随时间依赖性的转变:从电池静置期间的平方根时间生长,到持续循环期间的线性时间生长。由此,我们的模型揭示了电池老化对运行条件的机理性依赖,并支持延长下一代锂离子电池寿命的努力。
引用
@article{arxiv.2108.04078,
title = {Chemo-Mechanical Model of SEI Growth on Silicon Electrode Particles},
author = {Lars von Kolzenberg and Arnulf Latz and Birger Horstmann},
journal= {arXiv preprint arXiv:2108.04078},
year = {2022}
}
备注
15 pages, 13 figures