锂嵌金属界面形貌的连续模型计算研究

固态电池采用锂负极以实现高能量密度和改进安全性正迎来广泛关注。由于锂作为载流子的传输特性，每个充放电循环都会导致负极的堆积或剥离，从而引发枝晶生长和接触面积丧失等挑战。然而，这也潜在地提供了机会：锂嵌金属负极-电解质界面层的形貌可被研究，并最终可作为电解质设计中的可控因素。随着锂合金引入负极，界面可达的形貌形态、到达路径以及控制机制将大幅扩展。锂嵌金属的热力学与动力学为形貌界面设计提供了原则性方法。本文采用计算方法进行此类探索。基于由第一性原理原子尺度计算和实验参数化的相场模型，我们对两种锂嵌金属——Li-Mg和Li-Zn进行现象学研究。随后进行一系列参数化调查，探讨动力学、充放电速率、循环、传输机制以及晶粒结构的影响。计算研究的重点在于锂嵌金属界面的动态形貌演化。具体包括：锂、镁和锌的沉积、分层与均匀分布、空洞的生长与消失、固体电解质-负极接触面积的演化以及晶界结构的变化。本文所构建的计算平台可为未来更广泛的原子尺度和实验输入下的电解质-负极形貌界面研究提供框架。