阐明预锂化在硅基负极界面稳定中的作用

预锂化作为一种简便有效、用于补偿首圈锂库存损失的方法，在负极与正极两侧均取得了显著进展。然而，关于预锂化对硅基负极长期循环界面稳定作用的研究甚少。本文给出了 SiO$_x$ 预锂化过程中形成界面的深入定量分析，并将结果与硅负极的预锂化进行了比较。局域结构探测结合详尽的电化学分析揭示，在预锂化的 SiO$_x$ 与硅负极上均形成了一种特征性的马赛克界面。这种包含多种硅酸锂相的马赛克界面，从根本上不同于未预锂化时形成的固体电解质界面（SEI）。硅酸锂理想的导电性与力学性质使两种预锂化负极的循环稳定性均得以改善。由于氧的参与带来了更高比例的硅酸锂，预锂化的 SiO$_{1.3}$ 负极在全电池中将首圈库仑效率提升至 94%，并在贫电解液条件下数百次循环后展现出良好的循环保持率。本工作所提供的见解可用于进一步优化未来高能量密度电池中高硅载量负极。