富钴正极上的氧化铝涂层及其与有机电解质的相互作用

锂离子电池（LIB）已成为现代储能的关键组成部分，但其性能常受限于各组件的稳定性和效率，特别是正极和电解质。过渡金属层状氧化物正极是锂离子电池（LIB）的热门选择，但存在多种退化机制，包括容量衰减、与电解质的反应、不稳定的正极-电解质界面以及循环过程中的晶格破裂。近年来，氧化物涂层（如氧化铝）作为一种有前景的策略出现，通过形成保护层来缓解有害反应并改善正极-电解质界面（CEI）的稳定性。本研究采用从头算分子动力学（AIMD）模拟，研究了有无氧化铝涂层的LiCoO2正极与有机电解质接触时的化学和力学行为。我们考察了电解质分子与裸正极和涂层正极表面的相互作用，重点关注碳酸乙烯酯（EC）和碳酸二甲酯（DMC）的分解、含氧化合物的形成以及溶剂化动力学，并通过轴向应变和断裂能的计算评估了正极-涂层界面的力学鲁棒性。我们的结果表明，氧化铝涂层有效减少了电解质降解并稳定了正极结构，特别是在高充电状态下。涂层厚度和结构取向在增强力学强度和最小化正极-电解质界面有害反应方面至关重要。这些见解为通过优化界面化学和力学性能来开发更耐用的LIBs提供了路径，有助于实现更高的能量密度和更长的循环寿命。