利用机器学习势洞察锂锰氧化物-水界面
材料科学
2022-01-25 v2
摘要
揭示固液界面的原子结构与电子结构是设计用于从多相催化到电池技术等诸多重要应用的新材料的关键。密度泛函理论(DFT)计算原则上可以提供对此类界面的可靠描述，但高昂的计算成本严重限制了可及的时间与空间尺度。在此，我们报告了对水和锰酸锂（LiMnO，锂离子电池中的重要电极材料及析氧反应催化剂）之间各种界面进行的机器学习驱动模拟。我们采用高维神经网络势(HDNNP)计算能量和力，速度比DFT快数个数量级，且不损失精度。此外，利用用于自旋预测的高维神经网络(HDNNS)分析了锰离子的电子结构。结合这些方法，通过大规模分子动力学研究了一系列界面。这些模拟使我们能够深入了解水分子的解离、质子转移过程和氢键，以及固体表面的几何与电子结构，包括锰氧化态分布、Jahn-Teller畸变和电子跳跃等多种性质。
引用
@article{arxiv.2109.14068,
title = {Insights into lithium manganese oxide-water interfaces using machine learning potentials},
author = {Marco Eckhoff and Jörg Behler},
journal= {arXiv preprint arXiv:2109.14068},
year = {2022}
}
备注
21 pages, 13 figures