借助深度神经网络势沿雅各布阶梯攀升的密度泛函理论模拟液态水
化学物理
2021-04-30 v1 计算物理
摘要
在 Kohn-Sham 密度泛函理论(DFT)框架下，近年来已广泛证明采用强约束且适当归一(SCAN)泛函能够良好预测水的性质。在此，我们通过在雅各布阶梯第四级上借助杂化泛函 SCAN0 构建更精确的模型，进一步推进水的建模。具体而言，我们利用 SCAN0 泛函和等压-等温系综对水进行经典和 Feynman 路径积分分子动力学计算。为生成水的平衡结构，基于 SCAN0 DFT 计算获得的 ab initio 数据，从原子势能面训练得到深度神经网络势。对于水的电子性质，使用 Deep Wannier 方法基于 SCAN0 水平上平衡轨迹的最大局域化 Wannier 函数训练得到另一个深度神经网络势。我们分析了水的结构、动力学和电学性质。利用大模拟盒和长模拟时间，计算了电子基态下水的氢键结构、密度、红外光谱、扩散系数和介电常数。对于涉及电子激发的性质，我们应用多体微扰理论中的 GW 近似计算水的准粒子态密度和带隙。与 SCAN 泛函相比，混入精确交换减轻了元广义梯度近似中的自相互作用误差，并进一步使液态水向实验方向软化。对于大多数水的性质，SCAN0 泛函较 SCAN 泛函表现出系统性改进。
引用
@article{arxiv.2104.14410,
title = {Modeling liquid water by climbing up Jacob's ladder in density functional theory facilitated by using deep neural network potentials},
author = {Chunyi Zhang and Fujie Tang and Mohan Chen and Linfeng Zhang and Diana Y. Qiu and John P. Perdew and Michael L. Klein and Xifan Wu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.14410},
year = {2021}
}