基于深度神经网络的液态水拉曼光谱与极化率
化学物理
2020-06-24 v1 材料科学
计算物理
摘要
我们引入一种基于机器学习与深度神经网络的方案，以建模绝缘材料中电子极化率的环境依赖性。对液态水的应用表明，用相对较少的分子构型训练网络，便足以预测任意液体构型的极化率，且与从头算密度泛函理论计算高度吻合。结合原子间势能面的神经网络表示，该方案使我们能沿 2 纳秒经典轨迹计算 H2O 与 D2O 在不同温度下的拉曼光谱。机器学习方法所带来的巨大效率提升，使得相较从头算方法可使用更长轨迹与更大体系尺寸，从而降低统计误差并改善低频拉曼光谱的分辨率。将光谱分解为分子内与分子间贡献，阐明了低频与伸缩模温度依赖性背后的机制。
引用
@article{arxiv.2004.07369,
title = {Raman Spectrum and Polarizability of Liquid Water from Deep Neural Networks},
author = {Grace M. Sommers and Marcos F. Calegari Andrade and Linfeng Zhang and Han Wang and Roberto Car},
journal= {arXiv preprint arXiv:2004.07369},
year = {2020}
}